Kisahnya bermula Kapten GUTS, iaitu Kapten Megumi Iruma telah menyertai pasukan TPC dalam sebuah rombongan bagi misi untuk membongkarkan misteri disebalik Pulau R’Iyeh yang pernah menjadi tempat pertarungan terakhir Ultraman Tiga dengan Gatanozoa. Akan tetapi, malangnya kehadiran mereka di pulau tersebut kini telah membangkitkan Dark Giants, iaitu sebuah kekuatan kegelapan tiga lagi gergasi ultraman yang jahat dan kejam. Manakala Daigo yang sedang kini menghitung detik bahagia untuk melangsungkan majlis perkahwinannya dengan Rena, iaitu teman wanita dan juga rakan baiknya sewaktu berada dalam GUTS, kini sering bermimpi dan dihantui oleh seorang wanita misteri bernama Camearra. Daigo harus bertarung sekali lagi untuk menewaskan ketiga-tiga bekas sekutunya yang juga merangkap musuh lamanya tersebut.

Kisah bermula dua tahun selepas pertarungan terakhir Ultraman Tiga menentang Gatanozoa. Daigo kini diburu oleh seorang wanita misteri bernama Camearra yang memiliki kuasa hitam Spark Lens. Ianya terbongkar apabila 30,000,0000 tahun dahulu Ultraman Tiga sebenarnya mempunyai sifat jahat dan merupakan ketua kumpulan ahli Dark Giants, dimana dahulunya mereka menguasai bumi. Mereka ialah Camearra yang mempunyai kuasa telepati (berjalur emas dan berkulit perak), kekuatan luar biasa, Darramb (berjalur merah dan berkulit perak) serta kelajuan pantas Hudra (berjalur ungu dan berkulit perak). Namun kemudian Tiga meninggalkan Dark Giants apabila dia jatuh cinta dengan seorang manusia Bumi, iaitu Yuzare yang inginkan dia berubah kepada kebaikan. Hal ini membuatkan Dark Giants terutamanya bekas kekasih Tiga, iaitu Camearra menjadi sangat marah dan mulai mendendami Yuzare. Oleh itu, mereka bertiga kini sedang memburu Daigo setelah mereka mengetahui Daigo kini dalam keadaan yang sangat lemah.

Bagaimanapun, sewaktu bertarung menentang Darramb dan Hudra, Tiga mendapati bahawa dia mempunyai kemampuan untuk menyerap kekuatan daripada pihak lawan dan menukarkannya kepada kekuatan cahaya dan berubah daripada Tiga Dark menjadi warna asalnya semula (merah dan ungu). Camearra yang menyaksikan kejadian itu kemudian berubah menjadi Demonzoa, iaitu raksasa ular besar yang ingin menghapuskan Tiga ketika itu. Namun Tiga telah dibantu oleh kekuatan cahaya daripada pahlawan ultraman yang gugur daripada tempat tersebut yang membuatkan Tiga akhirnya berjaya mengalahkan Camearra. Daigo kini menerima takdirnya semula sebagai Ultraman Tiga dan mengahwini Rena.